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查看更多+近代物理所發(fā)現(xiàn)范德瓦爾斯團簇中的重離子隧穿轉移形成分子新機制
2020年06月15日 15:20:34
來源：近代物理研究所 點擊量：3795
原子間庫侖衰變證明了由于相鄰原子的存在，原本單個原子/分子中不可能發(fā)生的反應通道會被打開。已有研究表明，氫鍵團簇中的質子轉移涉及團簇內大距離上的質量和電荷遷移，并導致團簇的碎裂。這些過程都是典型的環(huán)境效應，并與生物化學、遺傳變異和放射治療有重要關聯(lián)。
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】 中國科學院近代物理研究所馬新文團隊聯(lián)合北京應用物理與計算數(shù)學研究所及法國科研中心的團隊，在高電荷態(tài)重離子誘發(fā)范德瓦爾斯團簇碎裂實驗中，首次發(fā)現(xiàn)了重離子隧穿轉移形成分子的新機制。該機制豐富了對弱束縛體系反應機制的認識，并有助于深入理解生物系統(tǒng)微觀環(huán)境中的化學現(xiàn)象。相關成果于6月12日發(fā)表在《自然-通訊》上。
原子間庫侖衰變證明了由于相鄰原子的存在，原本單個原子/分子中不可能發(fā)生的反應通道會被打開。已有研究表明，氫鍵團簇中的質子轉移涉及團簇內大距離上的質量和電荷遷移，并導致團簇的碎裂。這些過程都是典型的環(huán)境效應，并與生物化學、遺傳變異和放射治療有重要關聯(lián)。
DNA雙螺旋結構發(fā)現(xiàn)后，關于氫鍵團簇中的質子轉移造成DNA突變的假說，歷經(jīng)50多年，近才被實驗證實并被學界接受。在生物環(huán)境中除了氫原子外，還存在大量的碳、氮、氧原子，那么，在生化過程中是否存在重離子轉移并導致碎裂？
近代物理所研究員朱小龍介紹：“范德瓦爾斯團簇是回答上述科學問題的理想實驗模型。”范德瓦爾斯團簇是自然界中普遍存在的弱束縛的原子/分子系統(tǒng)，是了解生物系統(tǒng)中微觀環(huán)境化學現(xiàn)象的重要媒介。
科研人員以中性N2Ar團簇為模型，利用加速器提供的1 MeV能量的Ne8+離子與其碰撞，產生雙荷電團簇(N2Ar)2+離子，并觀測到了奇異的重離子N+轉移通道：(N2Ar)2+→N+ + NAr+。在此反應通道中，N2Ar團簇失去兩個電子后，N2分子的強N-N共價鍵斷裂，質量為14的氮離子從團簇的分子中心通過量子隧穿機制轉移到Ar原子中心，并形成新的N-Ar鍵。這種重離子轉移反應機制是首次被發(fā)現(xiàn)。
研究揭示了該通道反應的細節(jié)：首先團簇中的“N2”分子丟失兩個電子生成母體團簇離子N22+Ar，而旁觀中性Ar原子與N22+之間的極化作用促使N22+Ar團簇離子發(fā)生異構化，并減小了N22+分子離子勢壘的高度和寬度，導致亞穩(wěn)態(tài)分子離子的隧穿解離壽命顯著縮短。這引發(fā)了分子離子中的N+-N+共價鍵的斷裂、N+離子從N22+分子離子勢阱中的隧穿以及N-Ar+的形成幾乎同時發(fā)生。接著，N+和NAr+離子對發(fā)生庫侖爆炸。
馬新文表示：“研究中首次發(fā)現(xiàn)的重離子轉移導致團簇分子離子碎裂機制，實際上很可能在生物環(huán)境中具有普適性，并且對理解生物系統(tǒng)的生化動力學具有潛在的重要性。”
在該項工作中，第一作者朱小龍主導了加速器上的實驗研究，共同第一作者、北京應用物理與計算數(shù)學研究所的胡曉青做了詳細的理論計算，近代物理所研究員馬新文與北京應用物理與計算數(shù)學研究所研究員吳勇為論文的共同通訊作者。
該研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、科工局科學挑戰(zhàn)計劃等的支持。
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