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多原子分子反應過渡態(tài)光譜研究取得進展
2022年12月19日 15:03:47
來源：化工儀器網(wǎng) 作者：宋池 點擊量：4736
我國科學家與國外研究團隊合作在多原子分子反應過渡態(tài)光譜研究領域取得突破，為剖析多原子分子反應的反應機理提供新的工具。
【化工儀器網(wǎng) 項目成果】近日，中國科學院精密測量科學與技術創(chuàng)新研究院理論與計算化學研究組副研究員宋宏偉與美國加利福尼亞大學伯克利分校教授Daniel M. Neumark團隊、美國新墨西哥大學教授郭華合作，結合慢光電子速度成像光譜實驗和量子動力學理論，獲得了多原子分子反應過渡態(tài)區(qū)域目前最完整的圖像，在多原子分子反應過渡態(tài)光譜研究領域取得突破。相關研究成果發(fā)表在《自然-化學》上。
化學反應的過渡態(tài)是反應物和產(chǎn)物之間反應勢能面 (PES) 上的分界面，因此對于理解化學反應性具有根本意義。然而反應過程中過渡態(tài)的存在時間極短，很難從實驗上得到大量有關的結構和物理性質(zhì)等數(shù)據(jù)。而共振態(tài)是反應體系在過渡態(tài)區(qū)域形成的具有一定壽命的準束縛態(tài)，通過研究共振態(tài)，對于深刻理解化學反應的本質(zhì)及行為至關重要。
基于負離子光分離的過渡態(tài)光譜實驗可以直接探測 PES 的這個區(qū)域，揭示與過渡態(tài)相關的詳細振動結構。研究團隊使用低溫冷卻的 FNH 3的慢光電子速度圖成像光譜，并結合量子動力學理論研究 F + NH 3 → HF + NH 2反應-陰離子。在全局 PES 上執(zhí)行的降維量子動力學模擬顯示與實驗結果非常吻合，從而能夠分配光譜結構。
研究揭示了 F + NH 3 PES 產(chǎn)物阱中的多種振動 Feshbach 共振。共振波函數(shù)表明，這些Feshbach共振態(tài)位于產(chǎn)物端勢阱、過渡態(tài)和反應物端勢阱等區(qū)域，成因于單個或多個反應體系振動模式的激發(fā)。由于部分Feshbach共振態(tài)的能量高于反應物勢能，因而可能影響化學反應的速率和量子態(tài)分布。本研究獲得了多原子分子反應過渡態(tài)目前最完整的圖像，表明過渡態(tài)光譜方法已具備探究多原子分子反應過渡態(tài)區(qū)域復雜動力學行為的能力。
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